金属纳米颗粒的亚波长光场束缚特性使其成为一个光学纳腔，可大大提升光与物质相互作用的强度。我院徐红星课题组长期致力于等离激元纳腔增强光谱研究，从早期的增强拉曼散射、增强荧光光谱，到今天发展成为内容丰富的纳腔光物理。近几年来，课题组围绕光学纳腔体系，实现室温下光与物质的强耦合、极限场强/衰减速率的定量测量、电激发腔等离激元、超灵敏传感、甚至是腔光力效应等。为更通俗地介绍光学纳腔与传统微腔的区别与联系（图一），课题组成员张顺平等应邀在科普杂志《物理》上撰写题为《微腔或纳腔中的光—物质相互作用》的文章，重点阐述光学纳腔的主要特点以及前沿进展。

图一 光学微腔与纳腔的在增强光-物质相互作用方面的比较

   在一般的纳腔体系中，激发光斑直接照射会带来较强的干扰性背景和破坏性加热效应，这影响了纳腔在增强光谱方面的许多应用。近期，课题组利用银纳米立方置于金膜上(nanocube over mirror, NCOM)与银纳米线置于金膜上(nanowire over mirror, NWOM) 构建了一个激发-收集分离且阻抗匹配的纳米天线对（图二a）。它们所形成的等离激元纳腔具有高度的相似性——均为磁偶极共振模式、均能提供很大的电磁场增强以及垂直向上的辐射方向性。课题组以NWOM作为接收天线耦合自由空间中的光并充当表面等离激元的发射器，产生的表面等离激元沿金膜表面传播，其电场方向垂直于金膜表面，可以高效地激发发射端的纳米天线（NCOM）。这种激发和辐射功能分离的构型抑制了直接激发带来的光热以及背景噪声，确保了高信噪比。此外，通过一个概念验证实验表明，当接收端和发射端共振波长匹配时，可以实现近场“热点”的转移，从而实现远程表面增强拉曼光谱对极低浓度的分析物的检测。这种新型表面等离激元器件可为生化检测、非线性光学转换和无线光通信等方面提供新的设计思路。这一成果以题为“Duplicating Plasmonic Hotspots by Matched Nanoantenna Pairs for Remote Nanogap Enhanced Spectroscopy”的论文发表在《Nano Letters》上。

图二 （a）阻抗匹配的纳米天线对实现激发-收集分离的远程拉曼光谱；

（b）等离激元纳腔实现对单层TMD的谷圆偏振度的调控。

   等离激元纳腔除了具有巨大场增强之外，其近场也具有很大且可调的光学手性（optical chirality），可以对手性光-物质相互作用进行调节。例如，单层过渡金属硫族化合物(TMDs)由于其巨大的激子效应、能谷自由度而备受关注。其跃迁选择定则决定了+K和-K谷的跃迁分别和左右旋的光耦合，这一重要特性意味着基于对谷自由度的操控可以发展出信息存储和读取的谷电子学器件。然而，由于室温下谷间散射的存在，辐射的圆偏振度比较低，这限制了进一步的应用。课题组利用NCOM纳腔与单层的TMDs形成了复合体系，通过增加谷极化激子的辐射速率，使之可以与谷间散射相比较，从而在室温下得到了高达50%的圆偏振度，并利用等离激元随外界环境敏感的特性，实现了对于纳腔中TMD谷圆偏振度的逐步调控（图二b）。该成果以题为“Selectively Depopulating Valley-Polarized Excitons in Monolayer MoS2 by Local Chirality in Single Plasmonic Nanocavity”的论文发表在《Nano Letters》上。

   这些论文的第一署名单位是武汉大学，我院张顺平副教授与徐红星教授为通讯作者。该些研究工作得到国家自然科学基金委、国家重点基础研究发展计划和中国科学院先导专项等项目的支持。

论文链接：http://www.wuli.ac.cn/CN/abstract/abstract75496.shtml

        https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c0043

        https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c01019